San Eugenio fue discípulo de San Braulio de Zaragoza, estudiando con él en la Iglesia de Santa Engracia de esa ciudad. Fue llamado El Poeta y supo fundir las enseñanzas de su maestro y de San Isidoro de Sevilla. Se destacó, además de por su actividad poética, como músico y teólogo. Fue nombrado Obispo de Toledo y es considerado como el iniciador del Arzobispado de esta ciudad tras ser designado en el 649 por Chindasvinto.

Sus poemas y los testimonios de San Ildefonso, además de un relato martirológico del siglo IX, son la principal fuente conocer su biografía. Se educó con San Eladio y más tarde, atraído por la fama de Zaragoza como foco cultural, ingresó en el monasterio de Santa Engracia para ampliar sus estudios con San Braulio, uno de los personajes más cultos de su tiempo y que mantuvo constante comunicación con San Isidoro.

San Braulio, tras ser nombrado obispo de la sede zaragozana en 626, escogió a Eugenio para que fuera su arcediano. En el año 649 fue nombrado arzobispo de Toledo por Chindasvinto, como muestra la carta del rey visigodo a Braulio, donde expresa su deseo de nombrar a Eugenio titular de un arzobispado en Toledo. Braulio, que veía en él a su sucesor en la sede cesaraugustana, se opuso sin ningún éxito. Desde su nueva cátedra toledana impulsó la cultura y celebró los concilios VIII, IX y X de Toledo. Fue asimismo, en tal sede catedralicia, promotor de la música sacra.

En cuanto a su actividad literaria, escribió libros de teología, epístolas y poemas. Entre su poesía, destaca el Libellus diversi carminis metro (Libro de poesías diversas). Una de sus composiciones habla de san Ildefonso, aunque no ha llegado hasta nuestros días. Otra, titulada «Lamentum de adventu propriae senectutis» («Lamento por la llegada de mi propia vejez»), trata el tema de la vejez, el paso del tiempo y la implacabilidad de la muerte. Asimismo, Eugenio enseñó Gramática y Sagrada Escritura y fue consejero de los reyes Chindasvinto y Recesvinto.

Murió el año 657 en Toledo y fue sepultado en la basílica de Santa Leocadia.